核燃料サイクル施設の安全評価に関する研究内容
シビアアクシデント研究グループでは、再処理施設の重大事故である蒸発乾固事故と火災事故をターゲットとして、放射性物質の移行挙動を明確にするための科学的・技術的知見を収集し、事故影響を評価する手法の開発を行っています。
高レベル濃縮廃液蒸発乾固事故時の放射性物質の揮発挙動を評価する
再処理施設では、使用済核燃料からウラン、プルトニウムを回収した後の放射性元素を含む高レベル濃縮廃液(以下、廃液)を一時貯蔵しています。放射性元素の崩壊熱を取り除くため、廃液は常に冷却されています。電源喪失等によってこの冷却機能が失われ、事故収束の対策が十分機能しない場合、廃液温度が上昇し沸騰、乾固に進展する恐れがあります。この事故は、「高レベル濃縮廃液の蒸発乾固」として、再処理施設における重大事故(設計上の条件より厳しい条件によって発生する事故)の一つとして、十分な安全対策が求められています。
放射性元素のうちルテニウム(Ru)は、廃液中で揮発性の化合物(以下、ガス状Ru)を形成することから他の金属元素と比べて多量に放出されることが報告されています。廃液からRuがガス状の化合物として放出されると、飛沫のようにフィルタで捕集ができないことから、施設外へ放出されるリスクが高くなります。そのため、Ruの放出挙動の把握は、安全評価上重要な検討課題となります。
廃液タンクで発生したガスや飛沫等の配管系への流出を模式的に表した図です。蒸発乾固事故時には、廃液からは水蒸気、硝酸蒸気、NOxに加えて廃液の飛沫、ガス状Ru(RuO4)が主と考えられる揮発性物質の放出が想定されます。
この問題に対して、実験装置を工夫して様々なデータを取得しています。
高レベル廃液の蒸発乾固に伴うルテニウム放出挙動の把握
蒸発乾固事故における放射性物質の気相移行データの取得と評価
揮発しやすい放射性ルテニウムの移行・沈着挙動解明に向けた実験
揮発しやすい放射性ルテニウムについて亜硝酸による抑制効果を確認
高レベル廃液の蒸発乾固に伴うルテニウム放出挙動の把握
再処理施設の高レベル濃縮廃液に対する冷却機能が喪失すると、廃液中に溶存する放射性物質による崩壊熱によって廃液が加熱され、沸騰、乾固に至る可能性があります。
この場合には、廃液中から気相へ放射性物質が放出される恐れがあるため、事故時の安全性を評価するためには、この放射性物質の移行挙動を定量的に把握する必要があります。特にルテニウム（Ru）は、沸騰、乾固の段階で揮発性を有する化合物を形成するために、放出割合がほかの難揮発性物質よりも相対的に大きくなる恐れがあります。このため、Ruは、事故時の公衆への被ばく評価の観点から重要な元素であると考えられます。
私たちは、実廃液組成を参考にランタノイド元素を含む安定同位体を利用して調製した模擬廃液を用い、実貯槽での事故解析で得られた非常にゆっくりとした昇温速度と昇温条件を模擬して試験を行い、より現実的なRuの放出挙動データを取得しました。
図1-1に示した試験装置を用いて、電気炉の加熱量を制御して、図1-2に示すような模擬廃液の昇温を行いました。図1-3に模擬廃液試料温度に対するRu放出量、凝縮液回収量、NOxガス放出速度測定結果を示します。
模擬廃液試料を図1-2のように昇温し、放出されたガスを冷却器で凝縮させて凝縮液として回収します。凝縮液中のRu量の誘導結合プラズマ質量分析（ICP-MS）分析を行い、Ruの放出量を測定しました。
計算コードを用いた実貯槽の事故解析を基に、模擬廃液の昇温速度と昇温時間を模擬しました。
図1-3に示した模擬廃液の昇温条件の下では、Ruの放出挙動は、沸騰段階及び乾固段階に対して大きく三つの廃液温度領域に依存することが分かりました。
Ruの放出挙動は、沸騰及び乾固段階に対して大きく三つの廃液温度領域に依存することが分かりました。Ruの放出は、沸騰段階では、蒸気放出により廃液の濃縮が進み、高濃度になった硝酸の酸化力によってRu硝酸塩が揮発性のRu化学種に酸化されたために増加し、蒸気放出の終息とともに一旦低下したと考えられます。
凝縮液が回収されなかった乾固段階（1）では、揮発性のRu化学種及びNOxガス放出を伴う乾固物中のRu硝酸塩の熱分解反応の進行と終息によるものと考えられます。乾固段階（2）では、乾固物組成の多くを占めるランタノイド硝酸塩の水和物からの水の脱離と考えられる少量の蒸気放出とランタノイド硝酸塩の熱分解反応に伴うNOxガス放出が見られますが、Ru硝酸塩の熱分解反応の終息とともにRuの放出は単調に低下したものと考えられます。
乾固段階におけるRu放出量の廃液温度にかかわる詳細データは世界で初めて取得したもので、事故が乾固段階まで進行した場合、Ru 放出の抑制の観点から、廃液温度に着目した有効な事故対策を検討する際に活用できるものと考えられます。
蒸発乾固事故における放射性物質の気相移行データの取得と評価
再処理施設内で高レベル濃縮廃液の冷却機能が喪失すると、廃液が蒸発乾固し放射性物質が貯槽外へ放出され、配管等を経て環境中へ放出されるおそれがあります。事故時の安全性を評価するためには、気相中へ放出される放射性物質の移行挙動を定量的に把握する必要があります。
本試験では、実廃液組成を参考に安定な同位元素を利用して調製した模擬廃液を用いて加熱試験を実施し、蒸発乾固時の対象元素の移行割合を測定しました。図2-1に試験装置を示します。
模擬廃液試料を300℃まで加熱し、放出されたガスを冷却器で凝縮させて凝縮液を回収します。凝縮液を分析することで、各元素の気相への移行割合データを取得しました。
廃液蒸発時の蒸気流速が事故時の推定値と同程度となる加熱条件の下で模擬廃液試料を300℃まで加熱しました。図2-2及び図2-3は、試料温度及び廃液中の各元素の移行割合の経時変化をそれぞれ示しています。廃液中の各元素のうちルテニウム（Ru）は、沸騰段階の後半から乾固段階にかけて移行割合が急激に増大し、300℃まで加熱した時点での移行割合は、難揮発性元素であるセシウム（Cs）よりも3桁程大きい10-2程度となりました。この段階では廃液中の硝酸が濃縮され、この高濃度の硝酸によってRuは揮発性を有する化学形に酸化されるため、Csよりも移行割合が大きくなったものと考えられます。
また、廃液沸騰段階では、廃液中の放射性物質は、沸騰気泡の廃液表面での破裂に起因して生成するミストに含有された状態で気相中に移行します。この機構に基づく移行に関しては、RuとCsで同様の移行挙動が予想されます。
図2-3では、沸騰段階においてもRuはCsよりも高い移行割合を示していますが、実廃液中には、硝酸の放射線分解生成物として亜硝酸イオンが存在することを模擬するために、亜硝酸イオンを試薬として添加した場合には、Ruの移行割合はCsの値と同等になることが分かりました。この結果から、沸騰段階では、亜硝酸の存在によってRuの揮発性が抑制されることを確認しました。
加熱開始から70～80分までは沸騰段階で、その後は水分が非常に少ない状態（乾固段階）になりました。
沸騰段階においては、亜硝酸の存在によってRuの気相への移行割合が抑制されることを確認しました。
今後は、気相中を移行する各元素化合物の移行挙動データの取得を進めるとともに移行解析モデルの構築を行っていきます。
本研究は、独立行政法人原子力安全基盤機構及び日本原燃株式会社との共同研究「再処理施設における放射性物質移行挙動に係る研究」の成果の一部です。 （天野 祐希）
揮発しやすい放射性ルテニウムの移行・沈着挙動解明に向けた実験
再処理施設の安全性を確認するためには、頻度は低いが、発生した場合には大きな影響を与える「重大事故」についても考慮し評価することが重要です。
使用済核燃料の再処理時に生じる高レベル濃縮廃液は、含有する放射性物質の崩壊熱により加熱された状態にあり、再処理施設では常にこれを冷却しています。何らかの障害によりこの冷却機能が失われた場合、廃液の沸騰や乾固に至り、放射性物質が放出されるおそれがあります。この事故は、重大事故の一つとして定義されており「蒸発乾固事故」と呼ばれています。
この事故が発生した際の安全性を評価するためには、事故時の放射性物質の移行挙動を把握することが求められます。フランス原子力庁や原子力機構で過去に実施した廃液の加熱試験から、特にルテニウム（Ru）は加熱時に揮発性の化合物を形成し、他の元素よりも放出される割合が大きくなることが知られています。この性質に加え、Ruは放射性同位体（106Ru、103Ru）を持つことから、公衆への被ばく評価を行う上で重要な元素です。
私たちはこのRuの事故時の移行挙動を評価するための実験装置（図3-1）を製作し、実験を行いました。気体状Ruとして四酸化ルテニウムを用い、施設内の移行経路を模擬したガラス製の配管中（図3-1恒温槽）に供することでRuを沈着させ、その分布から移行挙動を評価しました。基礎的なデータを得るために空気中や水蒸気中での実験を行い、蒸発乾固事故で生じる気相雰囲気を模擬した条件として硝酸を含む水蒸気を用いた実験を行いました。
気体状Ruと硝酸を含む水蒸気を混合することで、蒸発乾固事故の気相条件を模擬することが可能です。配管内に沈着したRu、配管を通過しフィルタで捕集されたRu及びフィルタを通過したRuの量から、Ruの移行挙動を評価しました。
図3-2に、各実験で得られたRuのガラス配管に対する沈着割合の結果を示します。
乾燥空気中や水蒸気を含む空気中では気体状Ruは分解し、配管に多くが沈着しました。一方で、硝酸を含む水蒸気中では気体状Ruのまま配管を通過しました。
また、図3-3および図3-4に、空気を用いた実験における配管のRuの沈着の写真及び水蒸気を用いた実験後のガラスフィルタの写真を示します。空気中では投入したRuのほぼ全量が配管へ沈着しました。水蒸気中ではRuの多くが配管内へ沈着したものの、投入量の30%程度がガラスフィルタ中で回収されました。これは配管内でRuの微粒子が形成されたことを示しています。一方で、硝酸を含む水蒸気を用いた場合にはRuの沈着は観測されませんでした。これは硝酸が気体状Ruを安定化する効果を持つためと考察しています。
空気や水蒸気を用いた実験では、配管の入口付近にRuO2と推定される黒色の沈着物を確認しました。また水蒸気を用いた実験では、ガラスフィルタでRuの微粒子が捕集されました。
これらの結果は、事故時のRuの移行挙動のほか、発生した気体状Ruの吸着除去を行う上でも有用な情報であり、再処理施設の安全性評価上重要な知見であると考えられます。 （吉田尚生）
揮発しやすい放射性ルテニウムについて亜硝酸による抑制効果を確認
ガス状Ruは、廃液中のRu硝酸塩が硝酸により酸化されることで形成すると推測される一方、放射線分解により生成する亜硝酸で還元されるため、放出が抑制される可能性が考えられます。
本研究では、沸騰状態下における亜硝酸濃度とガス状Ruの放出の関係を実験的に明らかにするために、模擬廃液(廃液成分を非放射性核種で模擬した溶液)に亜硝酸ナトリウム水溶液を添加することで亜硝酸濃度を一定に維持した条件において、放出されるガス状Ruを捕集してその量を測定しました（図4-1）。
模擬廃液を一定の条件(模擬廃液:約103℃で、一定の蒸気発生速度)で加熱しました。乾燥空気を導入しポンプで排気することにより、加熱により発生したガスを回収液まで移行させます。この際、配管の途中でフィルタにより飛沫が捕集され、ガスのみが回収液で捕集されます。仕切りは亜硝酸ナトリウム(NaNO2)水溶液の添加時に発生するNOxの影響を小さくするためのものです。
試験の結果を図4-2に示します。模擬廃液中の亜硝酸濃度が高いほど模擬廃液からのガス状Ruの放出が抑制されることが分かります。さらに、亜硝酸濃度の増加に対してRu放出フラックスが指数関数的に減少することも初めて明らかになりました。放射性物質の放出を定量的に評価する上で重要な知見であり、活用が見込まれます。
沸騰中の模擬廃液における亜硝酸濃度とRu放出フラックスの関係を表した図です。模擬廃液中の亜硝酸濃度が高くなることにより、Ru放出フラックスが指数的に小さくなる関係が確認できます。
本成果は、原子力規制委員会原子力規制庁からの受託研究「平成30年度原子力施設等防災対策等委託費(再処理施設内での放射性物質の移行挙動に係る試験等)事業」の成果を用いて取りまとめたものです。 （吉田涼一朗）
再処理施設の火災に関する研究
再処理施設では、使用済燃料から生じる粒子状の放射性物質を施設内に閉じ込めるHEPAフィルタ（High Efficiency Particulate Air Filter）が備えられています。一方、使用済燃料から有用な元素を回収するため、大量の有機溶媒を用います。これはリン酸トリブチル（TBP）とドデカンの混合物であり、可燃性であることから、火災を想定する必要があります。再処理施設の安全評価では、想定を超える条件の事故（重大事故）も考慮することが重要です。
本研究の大きな目的は、このHEPAフィルタが、有機溶媒火災の状況下でどこまで破損せずに健全かを明らかにすることです。HEPAフィルタが破損すると、放射性物質の施設外への放出が想定を超えて増大し、重大事故に進展する可能性があります（図0-2）。
火災発生時には有機溶媒（ドデカン、TBP）が燃えることで煤煙が発生します。油滴が煤煙に混じるとともに、放射性物質も飛散します。それらを施設内に閉じ込めておくのがHEPAフィルタの役目です。
有機溶媒火災時のHEPAフィルタの目詰まりメカニズムを解明
有機溶媒火災時のHEPAフィルタの目詰まりメカニズムを解明
火災時においては、可燃物から発生した煤煙や油滴によってHEPAフィルタが目詰まりし、フィルタにかかる差圧が限界を超えると破損に至ると考えられます。そのため、私たちは、小型の燃焼試験装置（図5-1）を用いて様々な可燃性物質を燃焼させて、フィルタ差圧の変化データを取得してきました。その結果、混合溶媒の燃焼時には、鎮火直前の燃焼終盤においてフィルタ差圧が急激に上昇することを見いだしました。これは、フィルタが破損するまでの時間が従来の評価より短い可能性を示唆するため、安全評価上重要な知見です。
再処理施設で有機溶媒火災が生じた際の状況を模擬した試験を行いました。燃焼で生じた煤煙や油滴がHEPAフィルタを目詰まりさせます。試験では、フィルタの目詰まりが進むほど、差圧の測定値が大きくなっていきます。
今回の研究では、このメカニズムを解明するため、急激な差圧上昇が生じるタイミングと燃焼に伴う溶媒組成の変化の関係を調べる試験を行いました。試験では、混ぜ合わせるTBPとドデカンの量を変化させた３種類の混合溶媒を用意しました。このとき、TBP量は30mLで一定とし、ドデカン量を変化させました。これらの混合溶媒を燃焼させ、HEPAフィルタの差圧変化を測定しました。また、煤煙・油滴の発生量、混合溶媒の重量減少量、燃焼に伴う溶媒組成の変化を調べました。
HEPAフィルタの差圧変化を図5-2に示します。差圧は燃焼序盤に緩やかに上昇した後、燃焼終盤に急激に上昇しました。混合溶媒の燃焼では比較的燃えやすいドデカンが先に燃焼し、その後はTBPを主とした燃焼に移行すると考えられます。図5-2ではドデカンが少ない溶媒ほど、早期に差圧の急激上昇が生じており、そのタイミングはドデカンが焼失すると予想される点とほぼ一致しました。また、このタイミングで、油滴の発生量が増大することが分かりました。TBPは比較的燃えにくいため、燃焼終盤では、TBPを含む未燃の油滴が放出されることが要因と考えられます。この油滴がフィルタを閉塞させることで差圧が急激上昇する、という可能性が示唆されました。
ドデカンとTBPの混合溶媒を燃やすと、ドデカン成分が優先的に燃えます。ドデカンが燃え尽きるとTBPを主とした燃焼に移行し、それに伴いHEPAフィルタ差圧の急上昇、すなわち急速な目詰まりが生じます。
本研究は、原子力規制委員会原子力規制庁からの受託研究「平成28年度原子力施設等防災対策等委託費（再処理施設における火災事故時影響評価試験）事業」の成果の一部です。 （大野卓也、田代信介）