【背景】
電子のスピンと軌道運動の間で起こる磁気的な相互作用である「スピン‐軌道相互作用」と、電子同士の相互作用である「電子相関」が、どのように作用し合うのかは、近年の固体物理学の大きな課題です。電子相関は銅酸化物の高温超伝導を生むことから幅広く研究されてきました。一方、スピン‐軌道相互作用はトポロジカル絶縁体という新しい物質の実現に必要であることから注目を集めています。トポロジカル絶縁体は、低消費電力デバイス実現のための材料として有効と言われており、特に、スピン‐軌道相互作用と電子相関という2つの相互作用の共存は「電子相関の効いたトポロジカル絶縁体」という未知の物質につながる可能性があると理論的に指摘されています。その可能性を持つ代表的な物質として、大きなスピン‐軌道相互作用を持つイリジウム酸化物が挙げられますが、結晶構造の種類が少ないため、個別のイリジウム酸化物を対象とした研究は進んできたものの、イリジウム酸化物全体の性質を体系的には理解できていませんでした。
【研究手法と成果】
国際共同研究グループは、原子レベルで薄膜を積み重ねることができるパルスレーザー堆積法技術を用いて、ペロブスカイト構造を持つイリジウム酸化物（SrIrO3）の薄膜とチタン酸化物（SrTiO3）の薄膜を交互に積み重ねた超格子構造を作製しました。チタン酸化物薄膜に挟まれたイリジウム酸化物薄膜の枚数を制御することにより、これまでの物質合成では達成できなかった、0.4ナノメートル（nm、１nmは10億分の１メートル）という原子2個程度の極微細なスケールで結晶構造を制御することに成功しました（図１）。これによって、イリジウム酸化物の電子相を制御することが可能になりました。
図1 作製した超格子と走査透過電子顕微鏡像
上：本研究で作製した超格子の模式図。mはイリジウム酸化物の枚数を表す。
下：m=1の走査透過電子顕微鏡像。明るい層（イリジウム）と暗い層（チタン）が交互に積層していることが分かる。
作製した超格子構造の物性を調べたところ、チタン酸化物薄膜に挟まれたイリジウム酸化物薄膜の枚数（m）が1または2と少ない超格子構造は、非常に小さい磁化を持つ絶縁体であることがわかりました。また、磁化が発生すると電気抵抗率が上昇することも明らかになりました。この超格子構造では電子相関の寄与が大きいと考えられます。さらに、大型放射光施設「SPring-8」[7]および「フォトンファクトリー」[8]の放射光を用いてm=1のスピン構造を決定したところ、磁性が電子相関だけでなくスピン‐軌道相互作用の影響を強く受けていることも明らかになりました。
超格子構造はmを増やすにつれて、より金属的になると同時に磁性が不安定になることも分かりました。m=4またはm=∞（チタン酸化物薄膜を挟まないイリジウム酸化物のみの薄膜）では、磁性が消失するとともに、電子とホールがともに伝導に寄与する特殊な金属である半金属となりました。この半金属相では、スピン‐軌道相互作用は重要な役割を果たす一方で、電子相関は関与しません。さらに、中間のm=3は絶縁体と半金属の境目に位置し、磁性が消失する点となっています（図2）。これらの結果は、イリジウム酸化物における磁性の出現と絶縁体化が密接に関係していることを示しています。
図2 作製した超格子の物性
左は電気抵抗率およびその温度微分、右上はホール係数、右下は面内の磁化のグラフ。赤線はm=1、黄線はm=2、緑線はm=3、青線はm=4、紫線はm=∞（イリジウム酸化物薄膜のみ）を示す。電気抵抗率からはm=1、2が絶縁体、m=4、∞が金属であると言える。赤矢印（m=1）および黄矢印（m=2）は電気抵抗率の上昇に異常が見られる温度を表し、磁化の立ち上がる温度ともよく一致する。すなわちm=1、2は磁性と強く結合した絶縁体であると言える。一方、m=4、∞はホール係数の温度依存性から特殊な金属の一種である半金属であることが分かる。また、m=3は電気抵抗率、ホール係数、磁化においてm=1、2とm=4、∞の中間に位置し、ほぼ磁化が消失する点であると言える。
【今後の期待】
国際共同研究グループは、原子レベルの超格子薄膜技術を用いることでイリジウム酸化物薄膜の電子相を自在に制御することに成功しました。それによって初めて、磁性の出現と絶縁体化の密接な関係を解明し、電子相関とスピン‐軌道相互作用が共存するイリジウム酸化物の特徴を系統的に明らかにしました。
本研究は、スピン‐軌道相互作用と電子相関が共存するイリジウム酸化物において期待されるさまざまな電子相を、超格子構造によって自在に制御する可能性を示しました。理論的に指摘されている「電子相関の効いたトポロジカル絶縁体」をイリジウム酸化物で実現し、低消費電力デバイスへ応用することが期待できます。
【論文情報】
＜タイトル＞
Engineering a spin-orbital magnetic insulator by tailoring superlattices
＜著者名＞
J. Matsuno, K. Ihara, S. Yamamura, H. Wadati, K. Ishii, V. V. Shankar, Hae-Young Kee, H. Takagi
＜雑誌＞
Physical Review Letters