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研究者紹介

軽水炉事故時の燃料・構造材内におけるセシウム物理化学状態の直接観察

原子力基礎工学研究センター 性能高度化技術開発グループ 鈴木 恵理子

原子力基礎工学研究センターでは、軽水炉で事故が起きた際の放射性セシウム(以下「Cs」)の環境放出量や炉内分布をより正確に評価するために、Csの燃料からの放出挙動や炉内の移行挙動、さらに、これらの挙動に影響を与える、燃料や構造材料中でのCs物理化学状態をメカニズムの面まで掘り下げて解明する研究を行っています。

Cs化合物は、揮発性が高く、軽水炉事故時に燃料から放出されやすい上、生成量が多く高エネルギーγ線を放出します。そのため、東京電力福島第一原子力発電所の事故時の環境放出量、さらに廃炉作業時の作業員被ばく管理においては、Csの炉内分布を精度良く予測することが重要となります。しかし、Csの揮発性や化学的活性が高いといった特性から、環境放出量や炉内分布に影響を与える燃料からの放出挙動や炉内の移行挙動(放出・移行挙動)は複雑で、評価が困難でした。その原因の一つとして、高揮発性・化学的活性に起因して、その物理的・化学的状態を観察・測定することが困難であることが挙げられ、Csの放出・移行挙動評価における大きな課題となっています。

そこで本研究では、事故時の燃料中、構造材中でのCsの物理的・化学的状態の解明に資する実験的評価手法の開発を目的として、これまで困難とされていた、揮発性の高いCsを含有する模擬燃料の調製技術を確立するとともに、化学的相互作用により構造材中に取り込まれたCsに対して、今まで実施されていなかった分光学的手法、微細組織観察手法を用いたミクロレベルでの物理的・化学的状態評価手法を開発しました。以下に示す本研究の成果は、既に論文や学会においても発表しており、学会講演賞を受賞する等、高く評価されています。

①Cs含有模擬燃料の調製手法確立

Csの燃料からの放出挙動の解明に向けて、過去の研究では、照射済み燃料を用いた特性評価や放出試験等の実験的手法がとられてきました。しかし、照射済み燃料を用いた実験はコストが高く取扱いが難しいため十分なデータが得られていなかったことから、近年は模擬燃料を用いた実験が進められています。一方で、模擬燃料の作製には高温かつ長時間の焼結プロセスが必要となるため、揮発性の高いCsを含有する模擬燃料の作製は非常に困難とされてきました。そこで、本研究では、ウランの模擬物質で使用される二酸化セリウム(CeO2)中にCsをヨウ化セシウム(CsI)の化学形で含有させた模擬燃料の調製手法を確立することを目的として、従来の手法と比べて低温かつ短時間での焼結が可能である放電プラズマ焼結法を用いた調製を試みました。

焼結時の雰囲気、圧力、温度変化(昇温・降温速度、最大温度)を最適化することにより、CsIの添加量が2.5~5.0 mol%において、CsIの蒸発を抑えつつ、相対密度90%以上の模擬燃料を作製することに成功しました。模擬燃料の破面の走査型電子顕微鏡/エネルギー分散型X線分析(SEM/EDS)を行うことにより、CsIの化学形を保ったまま直径2~3 µm程度の球状の析出物としてCeO2母相内に分散して存在する模擬燃料が得られることを確認しました。これにより、燃料中のCsの物理的・化学的状態や放出挙動を評価するためのデータ取得が可能となりました。

②化学的相互作用により構造材中に取り込まれたCsの物理的・化学的状態の評価手法開発

事故時のCsの炉内分布を予測する上で重要な現象の一つに、高温部構造材へのCs化学吸着があります。これは、圧力容器上部の高温領域において、ステンレス鋼構造材とCs蒸気との化学反応によりCs化合物が生成し、構造材へ固着する現象です。Csの炉内分布をより正確に評価するためには、Cs化学吸着挙動を解明し、数理モデル化することが必要です。その基盤的なデータとして、生成したCs化合物の化学形や構造材中での分布に係る情報が必要となります。しかし、過去の研究では、種々のCs化合物が生成する可能性があることが分かっている一方で、その化学形や分布は把握されておらず、挙動の解明には至っておりませんでした。そこで本研究では、化学吸着により構造材中に生成したCs化合物の化学形の同定及びその分布を、ミクロレベルで把握可能な評価手法を開発することを目的としました。事故条件を模擬した試験条件でCsOH蒸気と反応させた304ステンレス鋼に対して、マクロな元素分布を把握可能なSEM/EDSに加え、今までCs化合物の測定が実施されていなかった硬X線光電子分光(HAXPES)や、局所的な組織観察が可能な透過型電子顕微鏡/エネルギー分散型X線分析(TEM/EDS)による多面的な分析を試みました。

SEM/EDS分析に加え、微小領域のHAXPES分析を行うことにより、図1の模式図で示すように試験片表面からの深さ方向におけるCs化合物の化学形及び分布の実験的な同定が可能となりました。これにより、化学吸着において、CsOH蒸気が、ステンレス鋼中の微量元素であるケイ素と構造材中で化学反応を生じ、深さ方向によって異なるセシウムシリケート化合物(Cs2Si4O9、CsFeSiO4等)を生成していることが分かりました。さらに、TEM/EDS観察を行うことにより、微細構造の分布の実験的な同定が可能となりました。これにより、深さ方向によってCs化合物の結晶粒のサイズが大きく異なることが分かりました。このように、高揮発性であるためにこれまで測定例がほとんどなかった、Csに対するHAXPES及びTEM/EDSの適用性を確認しました。さらに、これらの原理が異なる分析手法を組み合わせることにより、化学形の同定やその分布、さらにミクロレベルでの組織が把握でき、Csの物理的・化学的状態や化学吸着メカニズムの解明に資する知見取得が可能となりました。

本研究により、事故時の燃料や構造材中でのCsの物理的・化学的状態の解明につながる、新たな技術を開発するとともに重要な分析結果を取得しました。今後の展開としては、本研究成果による手法を用いて、事故時のCsの放出挙動や物質中の物理的・化学的状態の解明を進め、福島第一原子力発電所の廃炉や事故時のCs環境放出量評価の高度化に貢献していきます。

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