超深地層研究所計画

概要

高レベル放射性廃棄物の地層処分に関わる安全性の評価においては，岩盤中での放射性核種の挙動が重要な考慮事項となります。放射性核種は地下水に溶存した状態（溶存態）やコロイド粒子に付着した状態（コロイド態）で移動すると考えられています。しかしながら，地下施設閉鎖後のそれらの移動プロセスについては実際に観察された事例が少なく，その観察事例を蓄積して移動プロセスを詳しく理解することが必要とされています。

本研究では，閉鎖された坑道における放射性核種の移動プロセスを理解することを目的として，瑞浪超深地層研究所において閉鎖された坑道中の地下水とその坑道の周囲の岩盤中の地下水を対象として，溶存態及びコロイド態の希土類元素の移動プロセスを観察する実験を行いました。

その結果，地下水中の希土類元素が付着しているコロイドの種類が判りました。また，セメント材料が使用された坑道を閉鎖した場合，溶存態・コロイド態の希土類元素の大部分が地下水から取り除かれ，希土類元素が移動し難い環境が形成されることが明らかになりました。

内容

深度500mの花崗岩中に建設された研究坑道の一部（以下，冠水坑道：幅5m，高さ4.5m，長さ約45m：総容量約900m³）を止水壁により閉鎖し，周辺の地下水によって冠水させ，約1年間にわたり定期的に冠水坑道内及び周辺岩盤中の地下水を採取し，希土類元素の物理化学的な移動プロセスについて観察・解析しました。なお，冠水坑道壁面には吹付コンクリートが施工されていますが，これは実際の地層処分場の坑道建設～閉鎖時に作業安全確保のために使用されたセメント材料が残置された場合と同等の状態と考えられます。

観察の結果，地下水中には0.1～数百μmの大きさの粒子が認められ，その組成はケイ酸塩鉱物（長石，雲母，粘土鉱物など），鉄鉱物，炭酸塩鉱物，硫黄，有機物などから構成されていました。冠水坑道では，コロイド粒子の量が周囲の地下水に比べ約800倍増加しており，人為由来のコロイドとしてバイオフィルム，硫化亜鉛からなる粒子が観察される特徴がありました（図２）。

地下水に含まれる希土類元素は，その数十%がコロイド粒子（主に炭酸塩コロイド）に付着して存在していました。一般的に地下水は，岩盤中の炭酸塩鉱物に対して飽和平衡状態にあることが多く，炭酸塩コロイドの起源は，花崗岩中の割れ目表面に存在する炭酸塩鉱物と推察されました。地下水中の希土類元素濃度は，炭酸塩鉱物が地下水に対して過飽和（炭酸塩鉱物が地下水に溶けにくくなる状態）になるほど減少し（図３），炭酸塩鉱物の飽和度が地下水中の希土類元素の挙動に影響を与える重要な因子であることが判りました。

冠水坑道においては，地下水中の溶存態及びコロイド態の希土類元素濃度が周辺の地下水に比べて有意に低下することが確認されました（図４）。冠水坑道では，セメント材料の使用により，炭酸塩鉱物が地下水に対して過飽和の状態にあり，希土類元素が付着した炭酸塩コロイドが凝集・沈殿することで（図２），地下水から除去されていると考えられました。また，地下水に溶存する希土類元素は，熱力学解析により主に炭酸錯体と推測され，時間とともに坑道壁面のコンクリート吹付上に炭酸塩コロイドとともに吸着・共沈していると考えられました。

以上の事から，実際の地層処分場において坑道閉鎖後にセメント材料を残置した場合，希土類元素と化学的性質が似ている放射性核種が移動し難い環境が形成される可能性が示唆されました。

図1.希土類元素を利用した放射性核種の挙動研究

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図2.冠水坑道において認められたコロイド粒子の例

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図3.コロイド態希土類元素濃度と炭酸塩鉱物（CaCO₃）の飽和指数

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図4.冠水坑道における希土類元素濃度の経時変化

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