【参考図】
半導体や金属を基盤材料とする従来のエレクトロニクスは、近い将来に微細加工プロセスに頼った発展が限界に至ることが予想されています。これに対するブレークスルーとしてグラフェンを新たな基盤材料として用いることが提唱されています。グラフェンは、グラファイト状の炭素原子層が1層〜数層だけ積層した構造を持ち、従来の材料と比較してキャリア(電子・正孔)の移動度が著しく高いことや電子スピンの散乱が生じ難いことなどから、高速に動作する電子デバイスや電子スピンを情報処理に用いる新技術“スピントロニクス”の優れた材料になることが期待されています。最近、グラファイトの機械的な剥離によってグラフェン薄片を作る簡便な方法（2010年ノーベル物理学賞）が開発され、グラフェンの物性解明に大きな進展をもたらしましたが、同方法で作製したグラフェンには様々な層数のグラフェンが混在していることや電子の状態が同一層数のグラフェンシート内においても一様でないという問題がありました。そのため、期待されるような優れた特性の発現や特性の人為的な制御が難しく、広い面積に渡って層数や電子の状態が均一なグラフェンを作製する技術の実現が大きな課題となっていました。
本研究では、超高真空中の触媒金属表面に原料分子を供給することで生じるグラフェンの成長過程を逐次的にモニターする手法を開発し、成長過程に応じた微視的構造の変化を調べました。その結果、原料分子の供給量など特定の成長条件においてシート全面に渡って炭素原子層の数が一様なグラフェンが得られること、さらに、シート内の電子状態が従来にない均一なものになることを明らかにしました。本研究成果は、精密な層数制御と高均質化によりグラフェンの電気的性質の制御を可能にするものであり、グラフェンの次世代のエレクトロニクスやスピントロニクスへの応用に向けた重要な成果といえます。
本研究では、触媒金属の単結晶薄膜（Ni(111)）を超高真空中で高温に保持し、炭化水素の原料分子（ベンゼン）を供給することで、触媒金属表面での化学反応によりグラフェンをエピタキシャル成長３）しました。原料分子の供給に伴う原子レベルの表面平坦性の変化を試料表面からの電子線の鏡面反射強度の変化により検出し、原料分子の圧力を同観測に適した範囲に調整することで、グラフェンの成長過程（炭素原子層の成長初期には結晶核の形成により平坦性が低下し、その後、炭素原子層の成長と共に平坦性が高まる）を逐次的にモニターすることに成功しました（図１、２）。さらに、成長したグラフェンをシリコンなどの基板上に大面積のシートとして転写し、炭素原子層の数などの微視的構造や電子状態(ドープ状態)のグラフェンシート内での分布を顕微ラマン分光４）を用いて調べました。これらの実験の結果、特定の成長条件で、炭素原子層数をシート全面に渡って一定にできること、さらに、同条件ではシート内の電子状態の分布が均一になることが明らかになりました（図３）。
次世代のエレクトロニクスやスピントロニクスのデバイス開発には、新たな基盤材料の実用化が不可欠となっています。本成果が貢献する、卓越した電子およびスピンの輸送性を備えたグラフェンの応用はこれらの要請に応えるものです。当グループでは、本成果を基にグラフェン中のスピン輸送過程の効率的制御などスピントロニクスへの応用に向けた基礎研究に取り組みます。